一次电池可实现化学能到电能的高效转化，在通讯设备、工业仪表、医疗器械、国防军事等重大领域具有广阔的应用前景。以锂/亚硫酰氯电池为例，其表现出极高的比容量（比容量约2,300 mAh g^-1）和放电电压，然而其规模化应用仍受到下列因素的限制。例如，锂金属较高的化学活性为该电池的制备和使用带来了安全隐患，将极大增加电池制备和回收的难度；此外，锂元素存在资源有限性的缺点，无法满足电池的大规模应用。因此，开发低成本、可回收和高性能的多价金属/亚硫酰氯电池兼具重要的科学和应用价值。

图1. 镁/亚硫酰氯一次电池的基本组成和性能特点

鉴于此，我们团队及合作者首次实现了镁/亚硫酰氯一次电池（图1）。该电池具有高达14,000 mAh g^-1的放电比容量、1.67 V的理想放电电压，以及理想的搁置性能。研究团队通过电解液溶剂化和电极反应动力学的协同调控，使正极反应产物可以稳定、高效的生成，有效实现了镁/亚硫酰氯电化学反应。电池的正负极片可以在服役后通过简单的方式进行回收及循环利用，显著提升了电池的经济效益和环境友好性。

图2. 镁/亚硫酰氯电池的电化学性能和电解液拉曼表征

研究团队深入探究了电解液组分对电池性能的影响。研究结果显示，电解液中引入镁离子可以有效降低亚硫酰氯的反应活性，从而抑制电解液对负极的腐蚀（图2c）；通过正极材料筛选，发现科琴黑与乙炔黑和天然鳞片石墨相比具有更加优异的电化学性能（图2d）；获得的镁/亚硫酰氯电池能够在2 A/g条件下正常工作（图2e）；与其他镁金属一次电池体系相比，镁/亚硫酰氯电池在放电性能上均具备显著优势（图2f）。

图3. 镁/亚硫酰氯电池的正极放电产物成分和分布研究

研究团队通过X射线光电子能谱和X射线衍射对正极反应产物进行了系统表征，阐明氯化镁为主要放电产物（图3a-c）。飞行时间-二次离子质谱进一步表明放电产物在正极上的深度分布信息：氯化镁主要分布于碳球外部，而硫主要分布于碳材料孔隙内（图3d-f）。上述研究结果可以为电池性能后续提升提供重要指导。

图4. 镁/亚硫酰氯电池的低成本、可回收和可穿戴应用展示

该电池体系具有突出的成本优势、可回收性以及应用潜力。研究团队证明了镁铝合金可以作为负极材料，进一步降低电池成本（图4a）。通过简便的乙醇溶液处理，可以将服役后的正负极片进行循环使用，获得的电池仍保持近90%的放电容量（图4b-c）。与活泼的锂金属相比，镁金属具有优异的安全性，对于可穿戴设备等应用场景具有突出优势（图4d-h）。

综上所述，本工作通过电极反应动力学和电解液溶剂化的设计优化，首次实现了镁/亚硫酰氯一次电池，有望解决传统锂/亚硫酰氯电池面临的挑战。此外，本工作对于多价金属/亚硫酰氯电化学反应的机理研究，有望为发展低成本、可持续、高性能的多价电池体系提供重要借鉴。

徐秋晨、耿世涛、袁斌为本文共同第一作者，孙浩副教授为通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金委的资助。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202210343